W pierwszej połowie 1943 Baczyński wstąpił do harcerskich grup szturmowych, które stały się zalążkiem batalionu AK „Zośka”. Nie miał doświadczenia w pracy konspiracyjnej, jednak przydzielony do plutonu „Alek” kompanii „Rudy” stanął na czele sekcji (jako starszy od pozostałych, w pełni dojrzały i cieszący się uznaniem poeta). Równocześnie wstąpił do tajnej Harcerskiej Szkoły Podchorążych Rezerwy „Agrycola”, którą ukończył ze stopniem strzelca podchorążego.

Pomimo protestu przyjaciół i rodziny brał udział w akcjach zbrojnych i konspiracyjnych, szukając okazji do wykazania się swymi umiejętnościami bojowymi i konspiracyjnymi, m.in. w słynnej akcji TU (Tłuszcz – Urle) organizowanej przez batalion „Zośka”, której efektem było wysadzenie niemieckiego pociągu. Baczyński wielokrotnie zgłaszał swój akces do udziału w akcjach zbrojnych, jednak nie chciano go dopuszczać do walki w obawie o jego życie – życie jednego z najwybitniejszych poetów tamtych czasów. Zamiar przeniesienia go na stanowisko szefa prasowego kompanii potraktował jako ujmę i na miesiąc przed powstaniem przeszedł do harcerskiego batalionu „Parasol”, gdzie obiecano mu funkcję dowódcy plutonu. W pierwszym dniu powstania odcięty od własnego plutonu, dołączył 2 sierpnia 1944 r. do 2 Dywizjonu Motorowego Wojsk Powstańczych. 
Zginął śmiercią żołnierza 4 sierpnia 1944 roku, trafiony przez niemieckiego snajpera na terenie Pałacu Blanka przy Placu Teatralnym. Tam też - pomimo trwających walk – uroczyście złożono jego zwłoki w ruinach Ratusza. Świadectwem jego śmierci jest tablica pamiątkowa na Placu Teatralnym i grób poety na Powązkach Wojskowych w Warszawie